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論文

Origin of dissolved organic matter in deep groundwater of marine deposits and its implication for metal binding

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也

ACS ES&T Water (Internet), 3(12), p.4103 - 4112, 2023/12

Dissolved organic matter (DOM) plays important roles for the fate of contaminants and nutrients in the nature. Nevertheless, our understanding on DOM in deep groundwater is limited. This study tackled this issue by intensive groundwater sampling at various depths of an underground research laboratory. The origin and the binding properties of different fluorescent DOM components against Eu(III) were studied by fluorescence emission-excitation-matrices (EEMs) and parallel factor analysis (PARAFAC). Four components with distinctive fluorescent properties were obtained by PARAFAC: one marine humic-like component, two terrestrial humic-like components, and one protein-like component. It was revealed that Eu(III) strongly bound to the terrestrial humic-like components but less so to the marine humic-like component. The partial least squares (PLS) regression further revealed the origin and distributions of the components. It was suggested that microbial decomposition of the DOM components, the input of marine humic-like component from sedimentary rocks and mixing of fossil meteoric and sea waters determined their spatial distributions and affinities to Eu(III). These results indicated the dynamic nature of DOM in deep groundwater of marine deposits and provided an important insight to discuss their impacts on the migration of contaminants and nutrient in deep underground environments.

論文

Thirty-year prediction of $$^{137}$$Cs supply from rivers to coastal waters off Fukushima considering human activities

池之上 翼; 嶋寺 光*; 中西 貴宏; 近藤 明*

Water (Internet), 15(15), p.2734_1 - 2734_18, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故は沿岸海域における堆積物への$$^{137}$$Csの蓄積を引き起こした。また、河川から海洋への$$^{137}$$Csの供給は沿岸海域における堆積物中の$$^{137}$$Csの長期的な挙動に影響を与える可能性がある。福島沿岸の河川流域には大規模な除染地域や避難指示地域が含まれているため、除染作業や農業再開を考慮することは$$^{137}$$Csの供給量を予測する上で重要である。そこで本研究は、これらの人間活動の影響を考慮した分布型放射性セシウム予測モデルを用いて、福島沿岸河川から海洋への$$^{137}$$Cs供給量の30年間の予測を実施した。結果として、除染地域と避難指示地域のある河川流域では人間活動により、農地、市街地、森林から河川への$$^{137}$$Csの流出量は5.0%、海洋への$$^{137}$$Cs供給量は6.0%それぞれ減少すると推定された。これらの結果は、人間活動が$$^{137}$$Csの流出と供給に与える影響は小さかったことを示している。事故の影響を受けた河川から海底堆積物への$$^{137}$$Cs供給量は、事故初期の沿岸海域における堆積物中の$$^{137}$$Csの存在量に対して11%から36%に相当すると推定された。したがって、沿岸海域における堆積物中の$$^{137}$$Csの長期的な挙動には河川から海洋への$$^{137}$$Cs供給が重要なプロセスであることが示唆された。

論文

Chloramphenicol removal from water by various precursors to enhance graphene oxide-iron nanocomposites

Idham, M. F.*; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Maamoun, I.; Eljamal, O.*

Journal of Water Process Engineering (Internet), 50, p.103289_1 - 103289_16, 2022/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:91.35(Engineering, Environmental)

Due to synthesis variation affecting various graphene oxide (GO) physicochemical parameters and cost efficiency aspects, the present study investigated the influence of GO precursor components for GO precipitated nZVI nanocomposite (nZVI/GO) and optimized removal conditions to remove chloramphenicol (CAP) from water. In order to synthesize nZVI/GO nanocomposites, four methods of GO precursor synthesis were used, denoted GO1, GO2, GO3, and GO4. A novel synthesis process is introduced based on economic and time-less-consuming protocols to produce GO precursor. A series of desorption experiments were also implemented in various eluents to clarify the CAP removal mechanism. Interestingly, this study demonstrated the substantial impact of GO precursor on the nanocomposite performance in eliminating CAP. The introduced novel GO successfully served as an excellent nZVI precipitation medium and enhanced CAP removal efficiency. Empirical optimization demonstrated that nZVI/GO4-1:1 could eliminate up to 91% of 100 mg/L CAP by dosage as low as 0.25 g/L at pH 5. nZVI/GO4 displayed CAP removal stability throughout a more comprehensive pH range, and remarkable recyclability, making it more promising and practical than bare nZVI and other analyzed nanocomposites. Kinetics data demonstrated a high degree of compatibility with the pseudo-first-order (PFO) and pseudo-second-order (PSO). Through kinetics and statistical analyses, desorption experiments, FTIR spectroscopy, and EDX analysis, nZVI/GO4 removed some of the CAP through the adsorption mechanism controlled by physisorption and chemisorption. In contrast, the oxidation mechanism eliminated the remaining CAP.

論文

Insights into boron removal from water using Mg-Al-LDH; Reaction parameters optimization & 3D-RSM modeling

Eljamal, O.*; Maamoun, I.; Alkhudhayri, S.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; 香西 直文; 杉原 裕司*

Journal of Water Process Engineering (Internet), 46, p.102608_1 - 102608_13, 2022/04

 被引用回数:32 パーセンタイル:98.59(Engineering, Environmental)

In this study, calcined Mg-Al layered double hydroxide was successfully synthesized for boron removal from aqueous solutions. Batch experiments were conducted considering various reaction conditions, including initial pH, reaction temperature, initial boron concentration, Mg-Al-CLDH dosage, ambient condition, and co-existing ions effect, for optimizing boron removal efficiency. Results showed that sorption kinetic rate became higher by approaching towards the neutral pH conditions, while it declined at the strong acidic or alkaline conditions. Mg-Al-CLDH was capable of removing high boron concentration from aqueous solutions at a reasonable dosage, with a comparable sorption capacity to the other reported studies. Moreover, high boron removal rates were observed at high reaction temperatures, reflecting the endothermic nature of the reaction, and reached equilibrium within less than 6 h. Moreover, results of 3D-RSM modeling confirmed that the middle-high range of Mg-Al-CLDH dosage values was the suitable range to achieve high boron removal efficiency, in spite of pH, temperature, and initial concentration effects. Furthermore, isotherm modeling confirmed that boron removal by Mg-Al-CLDH occurred via a mono-layer sorption, and thermodynamic modeling revealed the positive value of entropy change, indicating that the randomness of the solid/liquid interaction increased within the adsorption process of boron. Spent Mg-Al-CLDH showed great reusability performance by considerable boron removal efficiency over three consecutive regeneration cycles, confirming the high potential and applicability of the presented adsorbent in real water treatment applications.

論文

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

論文

Empirical equations of crack growth rates based on data fitting of neutron irradiated stainless steel under high temperature water simulating boiling water reactor core conditions

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 福谷 耕司*; 藤井 克彦*

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.1345 - 1355, 2019/08

本研究では、BWR炉内構造物の構造健全性評価に資することを目的として、中性子照射影響を適切に反映したオーステナイト系ステンレス鋼のIASCC亀裂進展速度に係る経験式を開発した。亀裂進展速度の経験式は、応力拡大係数Kと亀裂成長速度(da/dt)との間の関係式da/dt=M$$times$$K$$^{n}$$に基づき、Mとnは中性子照射量の増加に伴って飽和する関数として扱った。経験式の開発に当たっては、照射ステンレス鋼を用いたBWR通常炉水条件(NWC)及び水素注入条件(HWC)模擬環境下での照射後試験で得られた亀裂進展速度の文献データを収集したデータセットを用いた。データセットと構築した経験式を比較したところ、NWCの計算結果はデータセットと良く一致したが、HWCは合致しなかった。この理由として、HWC条件下での試験データが広範囲にばらついていたことが考えられる。

論文

Empirical equations for tensile properties and stress-strain curves of neutron irradiated stainless steels in LWR conditions

福谷 耕司*; 藤井 克彦*; 知見 康弘; 端 邦樹

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.523 - 531, 2019/08

軽水炉の炉内構造物の構造健全性評価に資するため、中性子照射したオーステナイト系ステンレス鋼の最新の引張特性データベースを用いたデータフィッティングにより、引張特性の中性子照射量依存性を示す経験式と、応力-ひずみ関係を示す傾向曲線を提案した。データベースに収められた引張特性データは、日本の国家プロジェクトの報告書と公開文献から得られたもので、データシートの形でまとめた。引張特性の中性子照射量依存性を示す経験式は、冷間加工316と溶体化304/316ステンレス鋼に対し、照射量の増加に伴って飽和する式に基づき、温度範囲280-350$$^{circ}$$C、損傷量範囲で最大80dpaを対象として検討した。また、応力-ひずみ関係を示す曲線はSwiftモデルに基づいて検討した。こうして得られた経験式と応力-ひずみ関係の計算結果は、実験値によく一致した。本論文では、組成と冷間加工等、材料の相違の影響について議論した。

論文

Influence of Zn injection on PWSCC crack growth rates and oxide film properties of Alloy 600

知見 康弘; 佐藤 賢二*; 笠原 茂樹; 梅原 隆司*; 塙 悟史

Proceedings of Contribution of Materials Investigations and Operating Experience to Light Water NPPs' Safety, Performance and Reliability (FONTEVRAUD-9) (Internet), 10 Pages, 2018/09

一次系冷却水中での応力腐食割れ(PWSCC)進展挙動への亜鉛注入の影響を調べるため、加圧水型軽水炉(PWR)一次系水模擬環境での10%冷間加工600合金の亀裂進展試験を、320$$^{circ}$$C、低濃度(5$$sim$$10ppb)の亜鉛注入、溶存水素濃度(DH)5, 30、及び50cc/kgH$$_{2}$$Oの条件下で実施した。その結果、亀裂進展速度のDH依存性が亜鉛注入なしの試験データに基づく亀裂進展速度の予測値と同様の傾向を示し、実機環境を模擬した低濃度亜鉛注入が亀裂進展挙動に及ぼす影響はほとんど見られなかった。そこで、亀裂進展試験後の試験片の亀裂内及び表面に生成した酸化皮膜の微細組織分析を実施したところ、試験片表面の酸化皮膜からは亜鉛が検出されたが、亀裂内に生成した酸化皮膜からは亜鉛が検出されなかった。このことから、亀裂先端部の酸化皮膜への亜鉛の取り込みがないことが亀裂進展挙動への亜鉛注入の影響が見られない原因であることがわかった。

論文

Determination of total iodine concentration in aquatic environments using cathodic stripping voltammetry combined with sodium hypochlorite (NaClO) oxidation

佐藤 雄飛; 乙坂 重嘉; 鈴木 崇史

Journal of Water and Environment Technology (Internet), 12(2), p.201 - 210, 2014/04

本研究では、懸濁態および溶存態中の全ヨウ素濃度を簡便かつ迅速に測定するために、次亜塩素酸による試料の酸化分解(NaClO-酸化分解)とボルタンメトリーを組み合わせた分析法を提案する。代表的な3種類の試料(参照土壌,堆積物,海藻)を用いた検討の結果、最適なNaClO-酸化分解の条件は、40-50$$^{circ}$$C、2時間の分解であった。この条件を用いて、有機態ヨウ素の標準物質であるチロキシンを用いて、本法によるヨウ素の回収率を調べたところ、97%以上であった。また、チロキシンと参照土壌を混合しチロキシン由来ヨウ素(チロキシン-ヨウ素)の回収実験(標準添加-回収実験)を行ったところ、1-7$$mu$$mol g$$^{-1}$$の濃度範囲において、ほぼ全てのヨウ素が回収された。懸濁態試料(参照土壌,堆積物,海藻,濾紙上懸濁物)および溶存態試料を用いて、本法と、従来の一般的な分析法であるNaOH-分解および燃焼法の測定結果と比較した。NaOH-分解においては、従来法は本法に比べ低い測定値となり、分解能力が不十分であることが示唆された。燃焼法では、一部の試料で従来法は、本法に比べて低い測定値となり、これはおそらく、トラップ効果と不十分な燃焼が原因であることが推測された。

論文

An Integrated simulation system of meteorological and hydrological models for predicting dam water availability

大場 良二*; Bushnak, A.*; 小尻 利治*; 松浦 知徳*; 永井 晴康

Proceedings of the 3rd International Conference on Water Resources and Arid Environments 2008 and the 1st Arab Water Forum (Internet), 12 Pages, 2008/11

文部科学省「人・自然・地球共生プロジェクト」の課題「広域水循環予測及び対策技術の高度化」(研究代表機関:三菱重工業)において、サウジアラビア西部紅海沿岸域を対象として持続的な緑化のための気象シミュレーション研究及び緑化対策技術開発を進めてきた。原子力機構は、三菱重工からの受託研究としてこのプロジェクトに参加し、大気・陸面・水文結合モデルによる洪水シミュレーションを実施した。本報告では、このプロジェクトチームが開発した降水,水流出及び地下水モデルからなる水循環統合シミュレーションシステム及びその適用事例について紹介し、サウジアラビアでのダムサイトの決定や貯水量予測に本システムの数値シミュレーションが有効であることを示した。

論文

Corrosion of stainless steel in high temperature water containing H$$_{2}$$O$$_{2}$$

佐藤 智徳; 塚田 隆; 内田 俊介

Proceedings of 15th International Conference on the Properties of Water and Steam (15th ICPWS) (Internet), 10 Pages, 2008/09

過酸化水素は沸騰水型原子炉の炉内構造材の腐食損傷において重要な役割を果たす酸化性化学種の1つである。本研究では、ステンレス鋼の腐食特性に及ぼす過酸化水素の影響を評価するため、過酸化水素を含む高温水中に浸漬させたステンレス鋼試験片の表面の酸化皮膜の分析を実施した。また、取得された知見をもとに、従来の2層酸化皮膜形成モデルを改良した計算モデルを作成した。主要な結果は以下のとおり。(1)ステンレス鋼表面の2層酸化皮膜が、直接酸化により形成される緻密な内層酸化皮膜層と、内層酸化皮膜が溶出して生成した鉄イオンが酸化され再析出した酸化物粒子による疎な外層酸化物粒子層からなることを確認した。(2)外層酸化物粒子は、溶存鉄イオンが酸化され生成するマグネタイト粒子として析出し、その後、一部のマグネタイト粒子が酸化されヘマタイト粒子を形成する。これにより高い過酸化水素濃度条件では、外層酸化物層はマグネタイト粒子とヘマタイト粒子の混合層になる。(3)外層酸化物粒子の形成を取り入れた改良型の2層酸化皮膜モデルを作成し、実験結果と計算結果が比較的よく一致することを確認した。

論文

Isotope hydrograph separation for modeling of runoff mechanisms of atmospherically derived chemical and radioactive pollutants

松永 武; 柳瀬 信之; 半澤 有希子; 都築 克紀; 長縄 弘親

Journal of Water and Environment Technology (Internet), 3(2), p.243 - 252, 2005/00

久慈川水系の支流において、雨水・河川水中の水素及び酸素の安定同位体($$^{2}$$H, $$^{18}$$O)をトレーサーとして、降水時の水流出成分の分離を研究した。降雨時の水流出を、降雨の前から河川を涵養している「古い水」(地下水流出成分)と、その降水から来る「新しい水」の2つに分離した。この観測では、「新しい水」の水流出としての寄与は極めて小さいことが見いだされた。次に、流出する微量元素の由来を、河川水中の濃度変動と地下水中濃度に基づいて、その2つの成分に分離した。この結果、幾つかの有害性微量元素(Sb, Cu, Cr)は、「新しい水」にかなりの比率(24-54%)が由来することが推定された。この結果は、「新しい水」が大気から降下した有害性微量元素の流出挙動に大きな役割を有することを示唆している。

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